Você precisa converter arquivos .ico em algum formato como .jpg, .gif ou .png. Procure algum programa que faça isso (mais fácil - só procurar no Google; se bobear você já tem um programa desses na sua máquina e nem está sabendo que ele faz isso - por exemplo, se você tiver o Microsoft Visual Studio e o MSPaint dá para fazer isso sem escrever uma linha de código), ou então descubra no MSDN ( http://msdn.microsoft.com ) a especificação do formato .ICO e boa sorte!
Alguém sabe pq não consigo exibir um arquivo .ico em um Label?